Application de catalyseurs mésoporeux à base de cobalt dans l'ouverture d'un cycle naphténique du gas-oil (le méthylcyclopentane) et dans l’hydrogénation du CO2

Abstract

De nouveaux catalyseurs à base de cobalt supportés sur un matériau mésostructuré à base de silice amorphe KIT-6 ont été synthétisés par différentes méthodes y compris par voie directe en utilisant la synthèse hydrothermale. Cette silice se caractérise par une symétrie cubique Ia3d et une structure de pores ordonnée. L’effet de l’addition d’un métal noble "iridium" et des éléments alcalino-terreux (Mg, Ca, Sr, Ba) sur les propriétés texturales et structurales ainsi que sur l’activité catalytique du solide Co/KIT-6 a été étudié. Les catalyseurs ont été caractérisés par adsorption/désorption d’azote, DRX, microscopies MET et MEB, par UV-Visible, FT-IR et XPS. L’influence de la méthode de préparation, le pH, la charge de cobalt ou le rapport nSi/nCo, la température et la durée de réduction ont été étudiés. Ils ont été reliés à l’activité et à la sélectivité des produits obtenus dans la réaction de conversion du MCP et dans l’hydrogénation du CO2 en méthane. Les résultats obtenus montrent que le système Co/KIT-6 préparé à pH= 5 semble être un catalyseur approprié pour l’ouverture de cycle du MCP et pour l'hydrogénation du CO2 en CH4. L'addition de Sr au Co/KIT-6, par imprégnation, suivie d’une mise en autoclave, améliore à la fois l'activité par site à basse température de réduction de 250°C et la sélectivité en ouverture de cycle à une température de réduction de 400°C. Le catalyseur Co-Sr/KIT-6 se révèle être le meilleur catalyseur pour la conversion du MCP en milieu réducteur et aussi dans la méthanation du CO2. Ce catalyseur bimétallique facilite les ruptures de la liaison C–C du cycle naphténique et de la liaison C꞊O du dioxyde de carbone. Langues : Français (fre) Mots-clés :